Après des études de cinéma à Paris 3, Pierre-François Lebrun travaille comme scénariste pour la télévision puis comme assistant-réalisateur.
En 1993, il passe à la réalisation avec un court métrage de fiction, Les morts ont des oreilles, remarqué dans de nombreux festivals internationaux.
Il a réalisé une quinzaine de documentaires pour les chaînes du service public autour de l'histoire : À la recherche du temps vécu, Kerfank la colline oubliée (Prix du documentaire aux Rendez-vous de l’histoire de Blois) ; Anne de Bretagne, l’héritage impossible ; Notre maison. Sur les villes portuaires et les mutations urbaines : Nantes, mémoires d'escale ; La ville, le fleuve & l'architecte ; Dunkerque, d'un port à l'autre ; Entre deux eaux, les métamorphoses d’une île. Autour des gens de mer aussi : Des hommes à l'amarre, Des feux sur la mer (Prix de la Marine nationale au Festival du film maritime de Toulon), La Mine sous la mer, Boat movie.
En 2014, Pierre-François Lebrun tourne durant une année Du cœur au ventre, chronique d'un séjour au restaurant social de Nantes à la rencontre de ceux qui d'habitude échappent à notre regard. En 2018, il poursuit cette démarche de proximité et d'apprivoisement mutuel avec le film documentaire Feuilles libres, tourné durant six mois au plus près des détenues du centre pénitentiaire pour femmes de Rennes.
En mai 2020, après deux mois de confinement, il parcourt seul la Bretagne à la rencontre de responsables de lieux culturels et de festivals et réalise en quelques semaines À guichets fermés. Avec Colères d'affiches, il dresse le portrait du célèbre graphiste Alain Le Quernec et renoue avec sa passion pour l'image publique en collaborant à la scénographie de l'exposition du Musée de Bretagne : Face au mur. Pierre-François Lebrun vit aujourd'hui près de Rennes.
Son dernier documentaire Le Marin imaginaire, s'intéresse aux liens qui unissent l’œuvre du réalisateur Jean-François Laguionie et l'univers maritime.
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